Hijo de una familia de campesinos, Casaldáliga se trasladó a Vich para estudiar en el seminario. El 31 de mayo de 1952 fue ordenado sacerdote en Montjuïc (Barcelona) y se unió a la orden de los claretianos.
En junio de 1968 se trasladó como misionero al estado del Mato Grosso en Brasil. El 23 de octubre de 1971 fue ordenado obispo de São Felix do Araguaia. Su diócesis es una de las más extensas del país, ocupando una superficie de cerca de 150.000 km², habitados en su mayor parte por indígenas terratenientes así como del régimen militar existente en ese momento en Brasil. João Bosco, su vicario, llegó a ser asesinado por unos sicarios que confundieron a Bosco con el propio Casaldáliga (1977). En esos momentos recibió total apoyo del Vaticano, especialmente por parte del papa Pablo VI.
Religioso, escritor y poeta español, que ha permanecido gran parte de su vida en Brasil. Ha estado siempre vinculado a la teología de la liberación y ha sido siempre un defensor de los derechos de los menos favorecidos.